Līdz pat 20. gs. 20. gadiem (Grim 1962) dominē uzskati, ka mālu minerāli ir ūdens, alumīnija un silīcija oksīdu maisījums, kuros mēdz būt dzelzs un hidroksīdu piejaukums. Uzskatīts, ka šis oksīdu maisījums ir amorfs, bez jebkādas struktūras. Pēc citas hipotēzes (Grim 1962) kaolinīts ir galvenais mālu minerālu komponents, un pārējie savienojumi ir kā piemaisījumi. Izteikti arī minējumi, ka māli var sastāvēt no jebkuru minerālu mazāku par < 1 μm maisījuma (Kuršs, Stinkule 1972). H. Lešateljē (Le Chatelier) jau 1887. gadā izteicis minējumus, ka māli varētu sastāvēt no ļoti smalkām daļiņām, kas pieder ierobežotai kristālisko minerālu grupai (Grim 1962). Tomēr līdz pat 20. gadsimta 20. gadiem neeksistēja pētījumu metodes, kas apstiprinātu vai noliegtu šo koncepciju (Grim 1962).
Pētniecības iespējas būtiski paplašinājās līdz ar rentgenstaru difrakcijas atklāšanu. Pasaulē mālu minerālu rentgenogrāfiskos pētījumus pirmie aizsāka A. Hadings (1923) Zviedrijā un F. Rinne (1924) Vācijā (Kuršs, Stinkule 1972). Latvijā pirmie mālu mineraloģiskie pētījumi aizsākās 20. gs. 30. gados J. Eiduka vadībā, taču rentgenogrāfiskajos eksperimentos iegūtie rezultāti nebija pietiekami precīzai mālu minerālu diagnostikai (Stinkule 1996).
20. gs. 50.–60. gados mālu minerālu noteikšanā mālainajos nogulumos, galvenokārt izvēlējās krāsošanas metodi, jo tās izpilde bija vienkārša un produktīva. Tomēr turpmāko gadu pētījumi atklāja, ka mālu minerālu noteikšanai krāsošanas metode ir maz efektīva, jo dzelzs savienojumu un organiskās vielas klātbūtnē metode sniedz tikai aptuvenus priekšstatus par dominējošajiem mālu minerāliem (Stinkule 1996).
Latvijā šajā laika posmā, veicot kompleksus dažāda vecuma mālaino nogulumu pētījumus ar dažādām pētniecības metodēm (rentgenstaru pulverdifrakcijas metode, mālaino nogulumu krāsošanas metode, ķīmiskā un termiskā analīze), noskaidrots, ka dominējošais mālu minerāls Latvijas mālainajos nogulumos ir illīts, bet paraugos nelielos daudzumos var konstatēt arī kaolinītu un hlorītu. Tā laika kvartāra mālu minerālā sastāva pētījumu vidū izceļami J. Eiduka un A. Vaivada (Eiduks et al. 1953), bet vēlākajos gados V. Švinkas un L. Lindiņas veikumi (Švinka, Lindiņa 1994). Šajos pētījumos galvenā uzmanība pievērsta mālu minerālu izpētei tautsaimniecībā izmantojamo glaciolimnisko mālu izpēte.
Apskatot mālu minerālu pētījumus kvartāra mālainajos nogulumos, jāpiemin divi nozīmīgākie darbi: J. Eiduka un A. Vaivada (1953) publikācija un A. Stinkules (1996) nepublicētais pētījums (Stinkule 1996). Jau 1953. gadā (Eiduks et al. 1953) glaciolimnisko nogulumu sīkdispersajās frakcijās (< 0,001 mm, 0,001–0,005 mm) ar termisko un rentgenogrāfisko analīzi konstatēti dominējošie minerāli: illīts, kvarcs, kalcīts, dolomīts, dzelzs oksīdu minerāli, bet nelielos daudzumos – montmorilonīts. Vēlāk, 1996. gadā, A. Stinkule pārskatā (Stinkule 1996) par mineraloģiskajiem un kristālķīmiskajiem Latvijas mālu pētījumiem ar rentgenstaru difrakcijas analīzi glaciolimniskajos nogulumos precizē mālu minerālu sastāvu, kurā dominējošais mālu minerāls ir illīts, turpretī kā minorie noteikti jauktslāņu tipa mālu minerāli – divu komponentu illīts-kaolinīts un trīs komponentu illīts-kaolinīts-hlorīts, kā arī pierādīta hlorīta un kaolinīta klātbūtne. Montmorilonīta klātbūtne glaciolimniskajos nogulumos netiek pierādīta (Stinkule 1996), bet no atsevišķiem paraugiem iegūti rezultāti par jauktslāņu illītu-montmorilonītu un vermikulītu.
20. gs. 70.–90. gados Latvijā plaši pētīti mālu minerāli arī devona terigēnajos iežos (Kurshs 1992). Iegūti nozīmīgi rezultāti par līdz šim rentgendifrakcijas pētījumos nepieejamo, bet mālu minerālu diagnostikai būtisko – mazo leņķu posmu –, tādējādi pirmo reizi Latvijas mālainajos iežos konstatējot jauktslāņu tipa mālu minerālus – illītu-montmorilonītu un montmorilonītu-hlorītu (Stinkule 1996; Kurshs 1992).
Mālu minerālu struktūru zinātniskie pētījumi pasaulē aizsākās jau pagājušā gadsimta piecdesmitajos gados (Grim 1962), bet padziļināti illīta vai citu mālu minerālu struktūru pētījumi Latvijā līdz šim nav veikti. Zināms, ka nelielas, stingri definētas izmaiņas mālu minerālu struktūrās vai to asociāciju sastāvā sniedz vērtīgu informāciju par nogulumu sedimentācijas apstākļiem (Ehrmann et al. 2003; Ehrmann et al. 2007). Izmaiņas mālu minerālu struktūrās nosaka dažādu materiālu fizkālmehanisko un fizikālķīmisko īpašību kopuma mainību. Tādēļ mālu minerāli un to struktūras tiek plaši pētītas pasaulē, gan no ģeoloģisko pētījumu, gan no materiālzinātnes viedokļa. Latvijā ir uzsākti šādi pētījumi Latvijas glacigēnajos nogulumos. Tomēr Latvijas mālu minerālu (no dabiskām vidēm) struktūru un polimorfisma pētījumi vēl atrodas pašā sākumpunktā, kas, ņemot vērā Latvijas mālu resursu ievērojamo bagātību ir viens no perspektīviem pētījuma virzieniem mālu pētījumu jomā.
Akadēmiskais centrs